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新型碳納米復(fù)合催化材料可高效催化轉(zhuǎn)化工業(yè)氣中高含量硫化氫

2021-07-09 13:47:02 來源：中國科學(xué)報

近日，中科院大連化學(xué)物理研究所副研究員劉岳峰等人的研究取得新進展，設(shè)計并制備出整體成型的碳納米復(fù)合催化材料，可用于高氧氣、高二氧化碳、高水汽含量等復(fù)雜工況條件下，高效催化轉(zhuǎn)化工業(yè)氣中高含量硫化氫，并具有優(yōu)異的高附加值硫產(chǎn)物選擇性和反應(yīng)穩(wěn)定性。相關(guān)研究成果發(fā)表在ACS Catalysis上。

硫化氫（H2S）的超精度脫除在石油煉制、天然氣凈化及煤化工等領(lǐng)域具有重要作用。然而，目前所采用的H2S選擇性氧化催化劑具有不耐水汽和雜質(zhì)氣等問題，導(dǎo)致催化劑的活性與穩(wěn)定性能較差，特別是在連續(xù)式反應(yīng)工藝中該問題更為突出。因此，設(shè)計一種能在復(fù)雜條件下具有高催化活性、高硫選擇性、優(yōu)異抗雜質(zhì)氣體特性的針對連續(xù)式H2S選擇性氧化的催化劑，具有重要的應(yīng)用價值。

納米碳材料因具有獨特的表面化學(xué)性質(zhì)和優(yōu)異的催化性能，在H2S選擇性氧化中受到廣泛研究，但由于過度活潑的活性中心和反應(yīng)強放熱特征，容易導(dǎo)致產(chǎn)物過度氧化成硫氧化物。研究團隊在前期工作基礎(chǔ)上，對氮摻雜的整體式碳材料進行磷酸鹽表面修飾，在保證原有轉(zhuǎn)化率的基礎(chǔ)上，顯著提高了產(chǎn)物的選擇性。此外，該催化劑在包含高濃度二氧化碳、氧氣、二氧化硫等雜質(zhì)氣的反應(yīng)氣氛中，仍能保持其優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。結(jié)合多種表征手段，以及動力學(xué)分析和理論計算，團隊發(fā)現(xiàn)引入的磷基團與作為反應(yīng)活性中心的吡啶氮位點之間存在相互作用，這種作用能夠抑制氧氣分子在活性位點上的吸附和活性，從而避免了過度氧化的發(fā)生，并提高了產(chǎn)物選擇性。